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在非极性介质中设计产生极性拓扑结构

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在非极性介质中设计产生极性拓扑结构

拓扑起源于数学,研究的是几何图形或空间在连续形变下保持不变的性质,又被称为“橡皮膜上的几何学”。

非平庸的拓扑结构,如图一所示的涡旋和斯格明子等近些年是凝聚态物理研究的一个重点,在流体动力学、超导和铁磁等领域均有广泛研究。对于介电材料体系,偶极子也能在晶格自由度和电荷自由度的共同调控下发生旋转,形成拓扑稳定的极性结构。

相比于磁性材料中的拓扑自旋结构,极性拓扑结构的研究进展缓慢,直到最近几年才有明显起色。制约其研究发展的一个重要原因是,极性拓扑结构的形成条件更加苛刻。与自旋类似,通常情况下偶极子也倾向于平行排列形成平庸畴,而非旋转形成拓扑结构。且介电材料的各向异性通常比磁性材料更强,因此使偶极子旋转形成拓扑结构所需的驱动力也更大。

除此之外,极性拓扑结构具有的能量并不稳定,如果没有非常合适的边界条件来维持,它们就会弛豫回到平庸畴结构。因此,极性拓扑结构的制备窗口和稳定存在的窗口都比较窄。另一方面,极性拓扑结构很难表征。它们的尺寸通常在纳米甚至亚纳米量级,且单个拓扑结构内的原子结构高度不均匀。只有当它们形成规则有序的阵列时,宏观表征手段才能够探测到它们,否则平均效应会淹没它们的结构特征。

图一. 典型的拓扑结构

因此,虽然很多年前理论学家就通过基于第一性原理计算预测了铁电纳米结构中可能存在极性拓扑结构,但是极性拓扑结构实验研究的爆发主要还是受益于先进电子显微术的发展。电镜单胞尺度上测量极化矢量的能力为新颖极性拓扑结构的搜寻提供了眼睛。2011年,潘晓晴团队利用球差矫正电镜成像在多铁BiFeO3界面上观察到了涡旋结构阵列。同年,贾春林团队在Pb(ZrTi)O3薄膜界面上观察到了极化连续旋转的涡旋结构。2015年,沈阳金属所马秀良研究组在PbTiO3/SrTiO3(PTO/STO)超晶格发现了极性闭合畴,在科学界引起广泛关注。随后极性涡旋阵列、泡泡畴、刺猬型、斯格明子、半子等相继被发现。

最近,清华大学南策文、沈洋组在铁电聚合物中也发现了新颖的极性拓扑结构。而极性拓扑结构的一些新颖物性,如可控的导电性、涡旋手性、涡旋负电容效应等,也逐渐被揭示,为后摩尔时代电子学器件比如低功耗场效应晶体管等提供了更多的机会。

然而,目前为止所有发现的极性拓扑结构都是只存在于铁电材料中。那么,能否在非极性介质中产生稳定的极性结构呢?如果可能必然能够拓展极性拓扑物理的研究范畴。

近日,由北京大学、浙江大学、湘潭大学、南方科技大学等多个课题组组成的研究团队通力合作,在非极性介质STO中设计产生了亚纳米尺寸的极性反涡旋结构,并揭示了其原子构型,探索了其相图、形成机理、极化大小、介电性质、拓扑相变行为。该成果以“Creating Polar Antivortex in PbTiO3/SrTiO3 Superlattice”发表在Nature Communications上。

图二 .Kosterlitz-Thouless相变(来源http://www.sciencenewsforstudents.org.r7f5lz.cn/article/math-predicts-weird-materials-leads-2016-physics-nobel)

由Kosterlitz和Thouless的开创性工作可知,在Kosterlitz-Thouless相变过程中可能会形成涡旋-反涡旋对,如图二所示。相比于形成单个涡旋或反涡旋,这种涡旋-反涡旋对可以显著降低形成能。实际上,在超导以及铁磁系统中都观察到了这样的涡旋-反涡旋对。2016年美国伯克利的研究人员在PTO /STO超晶格中的PTO层中也发现了阵列型的拓扑涡旋。之后国际上多个课题组对该氧化物超晶格体系开展了广泛的研究,但是,一直没有在其中发现反涡旋的踪迹。

新工作的研究团队觉得可能有两个方面的原因:没有找到合适的生长窗口或结构表征精度不够。因此,他们首先通过系统的相场模拟构建相图,发现反涡旋的确可能存在但是存在的窗口很狭窄。更有意思的是,反涡旋并不是存在于铁电层PTO中,而是存在于名义上的非极性材料STO中。在此基础上,他们巧妙设计了人工梯度超晶格结构,利用多种定量原子像分析方法确认了反涡旋的确存在,并定量分析了其极化的大小。发现极化大小可以高达三十微库每平方厘米(超过钛酸钡的极化值)。相场模拟解释了反涡旋的形成是静电能起主导作用,而弹性能几乎不起作用。同时利用反涡旋破坏的临界电场检测了不同厚度STO中反涡旋的稳定性。模拟的结果进一步揭示了可以通过电驱动实现对反涡旋的调控,实现STO中局部介电滞回特性,还可以通过加热和降温诱导拓扑结构相变,神似于Kosterlitz-Thouless (K-T)相变。

该工作首次在实验上实现了在非极性介质中产生极性拓扑结构,将极性拓扑结构的搜寻范围由铁电材料拓展到普通的电介质材料。实际上,研究团队利用相场模拟预言了利用p-n、微纳加工等方式也可能在纯的STO中产生反涡旋,并不依赖于人工超晶格结构。此外,该工作首次得到亚十纳米结构的极性涡旋-反涡旋对阵列,完成了极性拓扑中一个重要的缺失环节,进一步验证了 (K-T)相变理论在极性体系的适用性。最后,该工作为极性反涡旋的存在给出了原子尺度证据。

图三.(a) 相场模拟的 (PbTiO3)n/(SrTiO3)m相图,其中n表示PbTiO3的单胞层数,m表示 SrTiO3的单胞层数。不同厚度对应不同的相。其中黑色框标记的*区域对应的是反涡旋能够存在的窗口。(b) 相场模拟:当m = 4和n =10时,夹在两个涡旋之间会形成比较完美的反涡旋阵列。(c) 实验:原子像。箭头是由原子像计算得到的位移矢量(近似正比于极化矢量)。(d) STO中极化大小。(e)静电能、弹性能、临界电场。

北京大学研究生Adeel Y. Abid和孙元伟、浙江大学研究生侯旭、湘潭大学谭丛兵博士(湖南科技大学教师)为本文的共同第一作者,湘潭大学钟向丽教授、浙江大学王杰教授、南方科技大学李江宇教授、北京大学高鹏研究员为本文的共同通讯作者。合作者还包括南方科技大学俞大鹏院士,湘潭大学欧阳晓平院士和王金斌教授,北京大学刘开辉教授,中科院物理所白雪冬教授,北京大学电子显微镜实验室张敬民高级工程师,北京大学研究生朱锐雪、李跃辉、武媚,中科院深圳先进技术研究院屈可博士,浙江大学研究生陈浩云。该工作主要得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家装备计划项目、广东省重点研发、深圳市科技创新委员会、浙江省自然科学基金和量子物质协同创新中心等项目的支持。

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